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本文作者:何麗芝1,2陸扣萍1,2秦華1,2王海龍1,2作者單位:1.浙江農林大學環境與資源學院2.浙江省森林生態系統碳循環與固碳減排重點實驗室
近年來,國內學者對我國設施菜地土壤中的PAEs污染情況進行了調查,結果表明,我國設施菜地土壤普遍受到不同程度的PAEs污染。對珠江三角洲地區(廣州、花都、增城、珠海、東莞、中山)的典型蔬菜基地進行毒性有機污染物的調查采樣,結果表明,土壤中有機污染物含量均以PAEs含量最高,美國環保局優先控制的6種PAEs化合物總含量為3.00~45.67mg/kg[16]。對杭州地區蔬菜基地的調查顯示,設施菜地土壤中PAEs總量為1.90~4.36mg/kg[17]。在我國重要的蔬菜基地山東地區,壽光設施菜地土壤PAEs總含量為7.35~33.39mg/kg,其中DEHP含量為1.86~25.12mg/kg,DBP含量為2.27~20.54mg/kg[18],濟南設施菜地中DBP和DEHP含量分別為3.6、3.4mg/kg[19]。東北地區的哈爾濱菜地中,PAEs平均含量為4.67mg/kg[20],雞西的蔬菜基地土壤中DBP和DEHP含量分別高達16.12、14.66mg/kg[21]。因為我國尚未制定相關標準,目前我國土壤PAEs的控制一般參考美國土壤PAEs化合物控制標準,即土壤中DMP、DEP、DBP、BBP、DEHP、DOP的控制標準分別為0.02、0.07、0.08、1.22、0.44、1.20mg/kg[22]。一系列數據表明,我國設施菜地土壤的PAEs污染水平已經遠遠超過相關標準,保障設施菜地的土壤環境事關農產品質量和人體健康,事關經濟社會發展和國家生態安全,對其進行研究治理已經迫在眉睫。
土壤中PAEs的分布規律
1縱向分布規律
PAEs的縱向分布受土壤顆粒、土壤吸附系數、PAEs揮發度、污水和污泥農用以及化肥的施用程度的影響,研究其縱向分布可以為受污染土壤的修復提供理論依據。我國大部分設施菜地土壤中PAEs分布深度為0~40cm,由于不同種類PAEs其物理和化學性質存在差異,其在土壤剖面上的分布狀況也各不相同。一般情況下,DEHP、DnOP等長鏈PAEs揮發度低,降解速率慢,土壤中含量較高,而DMP、DEP等短鏈PAEs在土壤中的含量則相對較低[23]。而DEP和DnBP含量則隨土層的加深呈現先增加后降低的趨勢,這與其較易溶于水和土壤吸附系數小有關。但是,PAEs總量隨土壤深度的增加而降低,在40cm以下的土壤中PAEs幾乎難以檢出[24]。
2橫向分布規律
PAEs的橫向分布主要受人為活動、大氣污染物的沉降以及水體遷移等因素影響。如對臺州受電子廢棄拆卸區污染的表層土壤調查表明,在0.1、1、100km范圍內PAEs的平均含量從23.24降到1.33mg/kg[25];對廣州海珠地區土壤中PAEs含量進行檢測,結果表明,大氣沉降為土壤中PAEs的主要污染源,且隨著距市區距離的增加,PAEs含量逐步降低[26];北京土壤中PAEs含量的檢測表明,越遠離市區、污水、污泥和地膜等污染源的地區,土壤中PAEs含量就越低[27],這說明PAEs含量隨污染源距離的增加而降低。
3季節分布規律
王明林等[22]認為,夏季由于氣溫升高,蔬菜大棚通風的次數增加,導致空氣中PAEs含量降低,從而導致土壤吸附的PAEs含量降低;相反,在越冬生長季節,設施菜地土壤中PAEs的含量較高。Liu等[28]的研究表明,由于冬季微生物活動減慢,以及耕種減少導致土壤中PAEs含量較夏季高,且PAEs種類復雜多變。同時,安瓊等[29]的研究也表明,低溫會導致土壤中PAEs的持留時間增加。
4時間分布規律
由于地膜中酞酸酯類化合物釋放緩慢,且釋放量逐漸增加,但釋放速度遠大于作物的吸收速度,且隨著蔬菜生育周期的延長,土壤中DBP和DEHP含量會顯著升高[30],在一定時間內土壤中PAEs的含量隨時間呈增加趨勢。但是,隨著時間的推移,土壤中PAEs的總量會受自身揮發以及生物降解的影響,導致土壤中PAEs含量發生復雜變化。另外,設施菜地土壤中PAEs的含量與分布特征還受PAEs自身溶解度、揮發性、所用棚膜的類型等多種不確定因素的影響,導致PAEs在土壤環境中的遷移十分復雜,增加了防治和修復土壤污染的難度。
設施菜地PAEs的污染成因及分類
土壤由于具有較強的吸附能力而成為環境中PAEs的儲存庫和中轉站,對PAEs的時空分布和地球化學循環過程起著非常重要的作用。設施菜地土壤中PAEs主要源于人為因素,如大棚和地膜覆蓋、污水灌溉、施用城市污泥和含PAEs的化肥等途徑,這些因素均導致了PAEs在設施菜地土壤中的殘留量逐步增加,進而影響到蔬菜中PAEs的濃度水平。認識并區分土壤中PAEs的來源、定向控制污染源以及制定對應的環境保護政策,是土壤污染控制研究領域重點研究的內容之一,也可為指導設施農業生產過程中酞酸酯污染的防治提供科學依據。
1大棚和地膜
近年來我國設施蔬菜發展迅速,設施面積躍居世界第一,設施蔬菜產量也日益提高[31]。設施蔬菜在帶來巨大經濟效益的同時,也帶來了嚴峻的環境污染問題。由于設施蔬菜栽培所用的大棚和地膜中的PAEs在塑料中呈游離狀態,彼此之間僅通過氫鍵或范德華力連接,保留了各自相對獨立的化學性質[32],因此隨著使用時間的推移,PAEs不斷釋放并最終進入土壤。陳永山等[17]對杭州附近的蔬菜大棚基地土壤和殘留農膜進行分析,結果表明,該地區土壤存在一定程度的PAEs污染,且土壤和農膜中PAEs含量顯著正相關,說明長期農膜覆蓋導致土壤中PAEs含量相對較高;趙勝利等[33]對珠江三角洲地區土壤的PAEs污染情況的研究發現,由于菜園土壤農膜使用量大于果園,菜園土壤中的PAEs平均含量比果園高37%左右;劉玲玲等[34]對天津郊區的大田、撂荒地、菜地、果園土壤分別進行PAEs檢測,結果表明,由于菜地更多的使用大棚和農膜導致其PAEs含量最高,總量達0.05~1.66mg/kg。調查顯示,目前我國棚膜和地膜殘留量較高,以常德武陵區東郊鄉蔬菜基地為例,其棚膜和地膜殘留分別高達18.30和46.78kg/hm2[35],而且地膜殘留量隨使用年限的增加而增加[36]。因此,大棚和地膜在土壤中的殘留是土壤中PAEs污染的主要途徑之一。
2污灌和城市污泥
把污水作為灌溉水源來利用是一項古老的技術,始于1956年,發展迅猛,在一定程度上緩解了我國的水資源短缺,起到了可觀的水肥效應[37],對保障糧食生產起到了重要作用。但是,目前我國污灌水質缺乏有效監管,大量未經處理的污水直接應用于農田灌溉,是造成土壤中PAEs含量過高的重要原因。杜斌等[38]對太原市污灌土壤進行GC/MS檢測,證明污灌是污染土壤PAEs的一個重要來源。趙振華等[39]研究表明,北京污灌區菜地土壤中Dn-BP和DEHP的含量分別為其對照區土壤的54和73倍。蔡全英等[16]發現,由于使用含PAEs的污水灌溉,聯興蔬菜基地土壤中PAEs的含量較其他土壤高。城市污泥由于其含有豐富的氮、磷、鉀和有機質等養分,而被廣泛用于農業生產。我國城市污泥農用剛剛起步,許多處理不到位,導致城市污泥中含有未完全處理的PAEs污染物。如Ma等[40]對臺灣城市污泥中的PAEs含量進行了分析,結果表明,DBP、DEHP和BBP濃度分別為718、41和8mg/kg(干污泥);莫測輝等[41]應用GC/MS對我國內地和香港11個城市污泥中的6種U.S.EPA優控的PAEs進行了研究,結果表明,各城市污泥中PAEs的總含量為10.47~114.17mg/kg,多數為20.00mg/kg左右。已有研究表明,城市污泥作為有機肥施用后會導致土壤中的PAEs含量升高[42-43],從而導致菠菜和蘿卜中PAEs的累積[42,44],進而影響農產品品質,危害人類身體健康。
3化肥的施用
化肥是農業生產中不可缺少的生產資料,莫測輝等[45]研究了21種常用肥料,結果表明,鄰苯二甲酸酯類化合物總量是同類肥料中有機污染物檢出率最高的,含量約0.20mg/kg,最高可達3.00mg/kg。施用此類含有PAEs化合物的肥料時,肥料中的PAEs化合物大部分將直接進入土壤,導致土壤中PAEs的累積。Zorníková等[46]證明,施用肥料最多的土壤中PAEs含量最高。蔡全英等[47]利用水稻土進行盆栽試驗,對種植的通菜施用化肥,結果也證明了施肥會造成通菜中PAEs總量不同程度的提高。
設施菜地PAEs污染防治對策
1設施菜地PAEs污染的預防
大多數設施菜地都位于城市近郊,有些因為城市的擴建甚至擴展到了城市的邊緣,城市郊區排放的“三廢”易造成蔬菜基地的土壤污染。遠離城市工業區,控制和消除“三廢”排放,避免污灌和城市污泥的使用,合理施用化肥和有機肥料是減少PAEs進入土壤,控制土壤PAEs含量的重要措施。同時,尋求新的設施菜地配套設施,減少含PAEs類增塑劑塑料的使用,降低設施菜地農膜殘留量以及提高單位面積設施蔬菜產量,也將是今后減少土壤酞酸酯污染的重要發展方向。
2PAEs污染土壤的治理
(1)菌株降解。張建等[48]從土壤中篩選到DEHP的降解菌株,并研究了其對土壤中PAEs的降解規律,指出其降解速率可以用一級動力學方程描述。微生物對土壤中的PAEs的降解起主要作用,且碳鏈越短降解效果越好,降解速率越快;污染物濃度越高,污染物降解需要的時間越長。秦華等[49]研究了降解菌與菌根真菌聯合接種對土壤DEHP降解率的影響,發現在試驗期內,聯合接種能顯著提高土壤DEHP的降解率。
(2)施加污泥降解。Yuan等[50]研究表明,在土壤中添加污泥可以促進PAEs的降解,且污泥的顆粒度越小對PAEs的降解速率越大,同時證明Rhodococcussp.和Microbacteriumsp.在PAEs的微生物降解中發揮著主要作用。針對典型熱帶土壤的研究表明,使用淤漿-馴化微生物反應器治理受DEHP污染的土壤,可以在49d內使濃度為100mg/kg的DEHP移除率達99%[51]。
(3)施加堆肥降解。目前,利用在污染土壤中添加堆肥降解有機污染物如PAHs已有很多研究,污染土壤中添加腐熟堆肥混合堆制對受污染土壤的治理效果良好。如方云等[52]人研究了污染土壤中PAHs在堆肥法修復過程的降解動力學以及PAHs污染土壤的修復效果,并證明冬季采用1號堆肥(土壤∶豬糞∶鋸末=1∶1∶1)PAHs降解效果最好。這種方法對PAEs同樣適用,使用堆肥可以為微生物提供能量,從而促進PAEs的降解[53]。Chang等[54]證明,在土壤中添加稻草堆肥,可以增加微生物種群數量,從而加大土壤中PAEs的降解速率。
展望
我國土壤尤其是設施菜地土壤存在著嚴重的PAEs污染問題,亟待我們去解決,尋找新型有效的防治方法對提高農產品品質,保障食品安全以及建設生態環保社會均具有十分重要的意義。目前,國內在PAEs對農產品品質、土壤化學物理性質、土壤微生物生態的影響以及PAEs的毒理研究等方面已經取得了重要的研究成果[55-57],今后將重點加強以下幾個方面的研究。
1進一步加強我國設施菜地土壤PAEs污染現狀調查
我國幅員遼闊,化合物來源和蔬菜基地經營模式以及周圍的環境各不相同,不同城市蔬菜基地所受到的PAEs化合物污染的種類不同,從而導致PAEs的分布差異非常大。因此,需要進一步加強設施菜地土壤PAEs污染現狀的調查研究,特別是針對不同城市PAEs的污染源頭、傳播途徑以及土壤、水體環境等進行精準調查,為制定相應的污染防控措施提供重要的理論依據。
2多技術聯合提高PAEs田間降解率
多技術聯合提高PAEs田間降解率為改善生態環境質量和保障農產品質量安全,促進我國土壤修復技術的產業化發展提供了重要的理論依據和技術支持,對建設生態社會具有十分重要的意義。目前,有關于PAEs的降解技術主要集中在生物降解,且只是停留在實驗室研究,大田土壤中PAEs的治理缺乏行之有效的方法。
3制定農產品的PAEs污染控制標準
目前,我國尚未制訂土壤及農產品的PAEs控制標準,大多是套用歐盟或EPA標準,不完全適用于我國的實際情況,因此在控制過程中難以準確把握。因此,基于國外在農產品的PAEs污染控制管理法規和政策,建立一套適合當前我國國情的、具有可操作性的控制土壤及農產品中PAEs污染的管理方案,已經成為當前我國構建PAEs污染環境安全管理體系及制定相關管理政策亟需完成的重要工作。